Academy City, Jepang, berada di garis depan sains. Selain 30 tahun di depan dunia secara teknologi, lebih dari tiga perempat populasi kota aneh ini terdiri dari siswa yang mengembangkan kemampuan psikis mereka sebagai pendukung di berbagai institusi. Di antara para siswa ini adalah Touma Kamijou, seorang anak SMA dengan pangkat psikis terendah yang nol, namun dengan kekuatan misterius, ilmuwan tidak dapat mengerti: Imagine Breaker, yang memungkinkannya meniadakan kemampuan supernatural lainnya. Namun, ini tidak mempengaruhi kehidupan Kamijou setidaknya saat ia memainkan perannya sebagai remaja biasa; Artinya, sampai dia bertemu dengan Index Librorum Prohibitorum yang aneh, seorang gadis muda yang telah menghafal seluruh talenta terlarang, dan sekarang sebuah organisasi berbahaya memburu Indeks. Dengan beberapa penyihir yang ingin menyakiti gadis itu, Kamijou akan mempertahankan pendamping barunya dengan segala cara saat ia menemukan alam ganjil yang aneh dari hal yang adikodrati.